یکی از روزهای پاییز ۷۸ اعضای شورای تهران دفتر تحکیم وحدت در ساختمان این تشکل در کوچه «شهید رجب بیگی» مشغول تکمیل فهرست انتخاباتی مجلس ششم بودند که یکی از اعضای انجمن اسلامی امیر کبیر نامی جدید را پیشنهاد کرد. پیش از آن نام علیرضا رجایی برای برخی از اعضای دفتر تحکیم وحدت چندان آشنا نبود.
پیش از انتخابات مجلس ششم از میان چهره‌های جوان ملی ـ مذهبی، افرادی چون احمد زیدآبادی، تقی رحمانی و رضا علیجانی به مراسم‌های دانشجویی دعوت می‌شدند. این عضو انجمن امیرکبیر نیز در معرفی علیرضا رجایی به جز سوابق عضویت در نیروهای ملی ـ مذهبی از همکاری او با وزارت خارجه و صدا و سیما نیز گفت. او البته نگفت که رجایی از وزارت خارجه به دلایل دیدگاه‌های سیاسی خود اخراج شده است.
ابراهیم شیخ، عضو شورای مرکزی دفتر تحکیم وحدت و معاون فعلی توسعه منابع انسانی شهرداری تهران، به شوخی گفت که «کار در وزارت خارجه در دوره ولایتی و کار در صدا و سیما در دوره لاریجانی». رجایی با وجود ناشناخته بودن مخالفی نداشت و نامش در فهرست دفتر تحکیم وحدت قرار گرفت.
او پس از آن پای ثابت بسیاری از سخنرانی‌ها در دانشگاه‌ها نیز شد؛ خصوصا پس از حذف از مجلس ششم که مهدی کروبی آن را «جراحی» شورای نگهبان خوانده است. در این میان اما اصلاح‌طلبان نیز در یک معامله یک طرفه و بدون سود به حذف علیرضا رجایی رضایت دادند و کرسی رجایی به غلامعلی حداد عادل رسید.
چهار ماه بعد نیز علیرضا رجایی به‌جای مجلس به زندان رفت. رجایی پس از آن نیز بارها به وزارت اطلاعات و دیگر نهادهای امنیتی احضار شد. تا آن‌جا که وقتی وزارت اطلاعات اعضای هیأت مدیره انجمن صنفی روزنامه‌نگاران را برای یک نشست به اصطلاح دوستانه دعوت کرده بود، رجایی به دری رفت که همیشه برای احضار به وزارت اطلاعات به آن‌جا مراجعه می‌کرد و این موضوع دستمایه کنایه‌های اعضای هیأت مدیره به مقامات وزارت اطلاعات درباره نحوه برخورد با روزنامه نگاران شد.
رجایی سال ۸۸ و سال ۹۰ نیز بازداشت شد و بازجویان تلاش کردند حکم سابق مربوط به سال ۸۰ که عملا مشمول مرور زمان بود را احیاء و برای فشار بر روی رجایی استفاده کنند. او وقتی به بند ۳۵۰ زندان اوین منتقل شد برای زندانیان نقل کرد که بازجو گفته نزد قاضی می‌رود تا حکم سابق را احیاء کند و پس از ساعاتی بازگشته و «برگه را در دستش تکان می‌داد و با افتخار می‌گفت، گرفتم».
رجایی از ابتدای ورود به بند ۳۵۰ زندان اوین در اتاق هفت زندان مستقر شد. پس از مدتی کلاس‌های جامعه‌شناسی سیاسی او در زندان شروع شد؛ کلاس‌هایی که ازجمله کلاس‌های پرطرفدار بود و از طیف‌های مختلف و با گرایش‌های سیاسی متفاوت در آن شرکت می‌کردند. به دلیل همین محبوبیت، رجایی همچنین سخنران بسیاری از نشست‌های گروهی در زندان نیز بود.
هم‌بندیان رجایی از درد زیر حدقه چشم و همچنین خون دماغ شدن‌های ناگهانی رجایی روایت‌های مختلفی نقل کرده‌اند، اما بهداری زندان اوین تنها به تجویز داروی معمولی بسنده می‌کرد. البته معمولا مقامات بهداری و حتی مقامات زندان در این‌باره اختیاری نداشتند و این بازجوها بودند که حکم می‌دادند. بازجوها پس از سال‌ها اینک می‌توانند ثمره اقدامات خود درباره رجایی را ببینند. آنان پیش از آن همین رفتار را نیز با هدی صابر در پیش گرفتند. بازجوها با شناخت دقیقی که از صابر داشتند می‌دانستند که او در اعتصاب غذای خود مصمم است، و این‌چنین از رسیدن نامه بزرگان ملی ـ مذهبی برای پایان اعتصاب غذا به او جلوگیری کردند.
هرچند در نگاه بیرونی، رفتار علیرضا رجایی و هدی صابر متفاوت می‌نمود اما هر دو درنهایت بر سر اصول و پرنسیب‌های اخلاقی خود پافشاری کردند. برخلاف برخی، رجایی تنها به اینکه چهره‌ای به اصطلاح آکادمیک باشد قناعت نکرده و پس از سال‌ها بازداشت و زندان، سلامتی‌اش را از داده است.
